Ensimmäiset uudisasukkaat ovat tulleet Meritietä Läyliäisiin Sajaniemen suunnasta varhaiskeskiajalla 1200-luvun loppupuolella. Hämeen sydänmailta Suomenlahden rannikolle vienyt, luultavasti jo 1000-luvulta kulku-urana käytetty Meritie haarautui nykyisen kyläkeskuksen kohdalla lounaaseen kohti Vaskijärveä ja etelään Vihtijärven suuntaan. Vihtijärven suunnan varrella olevalle Soltinmäelle rakennettiin Läyliäisten kylä varhaiskeskiajalla.
Sen todellinen sijainti näkyy vasta Läyliäisten isojakokartalta vuodelta 1785, mikä on varhaisin kylää esittävä kartta. Paikannimi Läyliäinen juontuu pakanuuden aikaisesta läyli-kantasanasta, joka on tarkoittanut kaukana olevaa ja hankalan matkan takana sijaitsevaa paikkaa.
Isojako pantiin toimeen Läylisissä 1780-luvulla. Sarkajakoisten peltojensa keskellä sijainneesee kylään tämä aiheutti mullistuksen, joka siirsi kylän uuteen aikaan. Isonjaon seurauksena ryhmäkylä hajosi ja kylän eteläosat asutettiin. Läyliäisten silloin 11-taloisen kylän koko pinta-ala oli isonjaon alkaessa 5.924 ha. Kun taloille oli jaettu maaosuutensa, yli jäänyt maa julistettiin kruunun omaisuudeksi ns. liikamaina. Läyliäisten kylän liikamaille perustettiin 14 uudistaloa. Isonjaon jälkeen kylässä oli yhteensä 25 taloa eli kantatilaa.
Kylän keskus tunnettiin aikaisemmin nimellä Talvio. Tuolloin keskusta sijaitsi noin kilometrin päässä kylän nykyisestä keskustasta Helsinkiin päin, Soltinmutkan paikkeilla.
Tärkeä vaihe kylän historiassa oli Hyvinkäältä Kytäjän kartanoon tulevan kapearaiteisen rautatien jatkaminen Högforsin tehtaille nykyiseen Karkkilaan Läyliäisten kylän halki. Rautatien myötä kylän keskusta siirtyi nykyiseen paikkaansa ja kylä eli 1950-luvulla kulta-aikaansa rautatien imussa. Ensimmäinen juna Högforsiin kulki elokuussa 1911. Rautatie oli erityisen tärkeä tavarankuljetukselle, mutta myös henkilöliikenne oli vilkasta. Autoliikenteen kasvaessa sotien jälkeen rautatien käyttö väheni. Matkustajaliikenne loppui 1961 ja kaikki liikenne 1.9.1967.
Elävää kuvaa rautatiestä https://areena.yle.fi/1-3702277
Lyhytfilmi tekee kunniaa vanhalle radalle ja sen ”uutterille höyryhevoille”. (1966)